Wandernde Ionen durch die Perowskitschicht in zwei Dimensionen

12. April 2023

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von der Chinesischen Akademie der Wissenschaften

Elektrostatische Dotierung wird häufig in niedrigdimensionalen Materialien eingesetzt, darunter Kohlenstoffnanoröhren (CNT) und zweidimensionale (2D) Materialien wie Graphen und Übergangsmetalldichalkogenide (TMDs). Im Gegensatz zur herkömmlichen Gitterdotierung mit Fremdatomen ist es aufgrund des begrenzten physikalischen Raums schwierig, eine Dotierung in nanoskaligen Materialien zu erreichen. Die elektrostatische Dotierung eröffnet einen effektiven Weg zur Abstimmung der Ladungsträger in nanoskaligen Materialien, ohne dass Fremdatome eingeführt werden, die die Atomanordnung stören und die intrinsischen elektronischen Eigenschaften der nanoskaligen Materialien beeinträchtigen können.

In einem neuen, in eLight veröffentlichten Artikel hat ein Team von Wissenschaftlern unter der Leitung der Professoren Sung-Joon Lee und Hung-Chieh Cheng von der University of California Los Angeles ein Methylammonium-Bleiiodid-Perowskit (CH3NH3PbI3)/2DSC-Heteroübergangsgerät entwickelt.

Kürzlich wurden ionische Feststoffe zur Schaffung eines pn-Übergangs in einschichtigen 2D-Materialien untersucht. Die gefrorenen mobilen Ionen erzeugen elektrostatische Felder, um die Trägerdichte des darunter liegenden halbleitenden 2D-Kanals zu modulieren. Aufgrund der wohldefinierten Form ionischer Festkörper ermöglicht die lokale Kontrolle der Dotierung auf 2D-Halbleitern (2DSCs) vielfältige Designs zur Integration elektronischer/optoelektronischer Festkörpergeräte mit minimalem Übersprechen.

Die Manipulation von Silberionen in festem superionischem Silberiodid (AgI) wurde zur Anpassung des Trägertyps von 2DSCs eingesetzt, um reversibel programmierbare Transistoren, Dioden, Fotodioden und Logikgatter zu erhalten.

Die Monoschicht-TMDs wurden in neuartigen optoelektronischen Anwendungen weit verbreitet, beispielsweise in elektrisch abstimmbaren Leuchtdioden (LEDs), Gate-gesteuerten PN-Übergangsdioden und Solarzellen. Allerdings weisen die Monoschicht-TMDs einige intrinsische Grenzen für optoelektronische Hochleistungsanwendungen auf. Der Einbau von Verunreinigungsdotierstoffen in die atomar dünnen 2D-Gitter wurde grundsätzlich durch den physikalischen Raum in den atomar dünnen Gittern begrenzt.

Es war eine anhaltende Herausforderung, die Ladungsdotierungsart/-dichte in Monoschicht-2DSCs unter Verwendung ausgewählter Gitterdotierstoffe anzupassen. Folglich weisen die aus 2DSCs hergestellten pn-Fotodioden häufig Probleme mit nicht idealen Kontakten auf der p- oder n-Seite auf, was die erreichbare Leerlaufspannung (VOC) begrenzt. Darüber hinaus sind die Gesamtlichtabsorption und die spektrale Empfindlichkeit von 2DSCs grundsätzlich durch ihre atomar dünne Geometrie begrenzt. Dies beeinträchtigt die Effizienz der Phototrägererzeugung und die erreichbare externe Quanteneffizienz (EQE).

Es wurden erhebliche Anstrengungen unternommen, um solche intrinsischen Einschränkungen durch heterogene Integration mit anderen bekannten optoelektronischen Materialien zu überwinden. Beispielsweise hat sich die Anbindung organischer Farbstoffmoleküle als wirksame Strategie zur Steuerung ihrer optoelektrischen Eigenschaften erwiesen. Hybride Bleihalogenid-Perowskite (LHPs) haben aufgrund ihrer hervorragenden optoelektronischen Leistung und niedrigen Herstellungskosten große Aufmerksamkeit für die Photovoltaik erhalten.

Trotz ihres außergewöhnlichen Potenzials sind die ionischen LHPs mit „weichem Gitter“ typischerweise mit Ionenwanderungen unter Spannungsvorspannung behaftet, was zu einer schlechten Materialstabilität und einer großen Hysterese der spannungsabhängigen Photoströme führt. Die Wanderung positiv oder negativ geladener Ionen könnte unter angelegten elektrischen Feldern zu einer Ionenakkumulation oder einem Ungleichgewicht der Ionenladung führen. Hier nutzen wir ein solches Ungleichgewicht der Ionenladung in LHPs, um eine reversible Dotierung in nahegelegenen 2DSCs zu induzieren und so Hochleistungsfotodioden zu schaffen.

Methylammonium-Bleiiodid (CH3NH3PbI3 oder MAPbI3) stellt das prominenteste Beispiel für LHPs mit ausgezeichneter optischer Absorption und photoresponsiven Eigenschaften dar, wird jedoch ernsthaft durch ionische Bewegung beeinträchtigt. Obwohl dies für den stabilen Betrieb von Solarzellenanwendungen unerwünscht ist, kann die Akkumulation von Ionenladung aus der durch die Vorspannung induzierten Ionenwanderung in MAPbI3 zur selektiven Dotierung nahegelegener 2DSCs genutzt werden, um Perowskit-sensibilisierte 2D-Fotodioden mit hoher optoelektronischer Leistung zu erzeugen.

In dieser Hinsicht sind die atomar dünnen 2DSCs ideal für eine effiziente Kopplung mit den ionischen Festkörpern geeignet. Sie dienen als nichtkovalentes Dotierungsmittel, um den rekonfigurierbaren p-Typ- oder n-Typ-Dotierungseffekt reversibel zu induzieren. Ein solcher abstimmbarer Dotierungseffekt bietet darüber hinaus eine neue Klasse von 2DSC-basierten Fotodioden mit umschaltbaren Polaritäten. Durch die Van-der-Waals-Integration ionischer Feststoffe mit hervorragenden optoelektronischen Eigenschaften bieten die durch den Ionendotierungseffekt gebildeten 2D-Dioden eine effiziente Möglichkeit, photogenerierte Träger in MAPbI3 zu extrahieren.

Mehr Informationen: Sung-Joon Lee et al., Bleihalogenid-Perowskit-sensibilisierte WSe2-Fotodioden mit ultrahohen Leerlaufspannungen, eLight (2023). DOI: 10.1186/s43593-023-00040-8

Zur Verfügung gestellt von der Chinesischen Akademie der Wissenschaften